人才强校 | 理学院应用物理系罗炳程教授等人在选择性催化还原烟气污染物领域取得重要进展

近日,中国农业大学理学院应用物理系罗炳程教授等人在能源催化功能材料研究方面取得新进展,在国际顶级期刊《自然·通讯》(Nature Communications)在线发表题为《等离子体辅助调控钒氧化物纳米团簇以实现高效选择性催化还原NOx》(Plasma-assisted manipulation of vanadia nanoclusters for efficient selective catalytic reduction of NOx)的研究论文。

选择性催化还原技术虽被广泛应用,但其传统的钒基催化剂由于反应温度较高,难以在钢铁、水泥等行业的工业窑炉中直接使用。如何通过活性位点精准调控强化钒基催化剂脱硝性能一直是该领域的挑战。研究团队通过运用H2低温等离子体表面处理,在低钒含量的条件下成功实现了高活性亚纳米钒氧团簇的快速合成,显著提升了脱硝效率,增幅高达十倍以上。同时,团队揭示了吸附桥式硝酸盐在氨活化过程中的新作用,开辟了固定源烟气脱硝的新途径。

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图1:材料的合成和电子显微照片

选择性催化还原(SCR)技术是目前控制NOx排放最为有效的手段,其中,商业化的V2O5-WO3/TiO2催化剂在燃煤电厂脱硝中的应用历史已经超过40年。然而,这种催化剂的操作温度相对较高,这使得它难以直接应用于水泥、钢铁等工业窑炉的中低温烟气净化场景。近年来研究表明,与传统的单分散钒氧位点相比,亚纳米钒氧团簇在低温条件下展现出更为出色的活性。但如何精确构建这种团簇结构,一直是该领域亟待解决的难题。

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图2:H2-等离子体调控催化剂活性与商用催化剂对比

本研究利用简单的H2低温等离子体处理商用V2O5–WO3/TiO2脱硝催化剂(见图1),实现了单分散钒氧位点向亚纳米钒氧团簇的秒级转化,在高空速条件下(375,000 cm3/(g·h)),NO转化频率提升了9.5倍,并且该方法可拓展至V2O5 /TiO2、V2O5–MoO3/TiO2等多个催化体系(见图2)。

基于同位素-调制激发红外/拉曼光谱和DFT理论计算等手段,本研究揭示了钒氧团簇可通过吸附态的桥式硝酸盐强化NH3活化,并显著降低N-H键断裂反应控速步能垒(0.18eV),从而展现了优异的低温SCR活性(见图3)。研究成果为“双碳”背景下的氮氧化物减排理论与技术开发提供新思路。

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图3:催化剂上的MES-DRIFTS和拉曼光谱

北京航空航天大学阴勇和中国农业大学罗炳程教授为论文第一作者,北航李想副教授、华东理工大学朱明辉教授、美国Lehigh大学Israel E. Wachs教授为通讯作者。本研究工作得到中国农业大学校级高性能计算平台支持。

入职以来,罗炳程教授积极筹建低碳技术与能量转换物理研究团队,并取得了一系列重要研究进展,相关成果发表于Nature Communications、Advanced Science、Angewandte Chemie、Nano Energy 等国际知名期刊。

供稿:理学院

供图:理学院

编辑:李杨

责编:孟祥慈

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